楊躍傘1,2，苑志華1，張凈瑞3，鄭煜銘1
（1.中國科學(xué)院城市環(huán)境研究所 中國科學(xué)院城市污染物轉化重點(diǎn)實(shí)驗室，福建廈門(mén)361021;
2. 中國科學(xué)院大學(xué) 資源與環(huán)境學(xué)院，北京 100190；3.盛發(fā)環(huán)?？萍迹◤B門(mén)）有限公司，福建廈門(mén)361022 ）
[摘 要]：通過(guò)對脫硫廢水零排放技術(shù)的分析與總結，將脫硫廢水零排放處理過(guò)程歸納分為預處理、濃縮減量和蒸發(fā)固化三段；介紹了每段的主要目的及其技術(shù)方法；分析了不同技術(shù)的原理與優(yōu)缺點(diǎn)；展望了脫硫廢水零排放處理技術(shù)的發(fā)展趨勢，認為高溫旁路煙氣蒸發(fā)在蒸發(fā)固化中具有較強優(yōu)勢，在此基礎上探尋新型預處理技術(shù)、提高廢水及其所含高濃縮鹽的回收率、進(jìn)一步降低脫硫廢水零排放的投資與運行成本，將是今后研究的重點(diǎn)。
[關(guān)鍵詞]：脫硫廢水；零排放；膜法濃縮；蒸發(fā)固化
2015年4月，國務(wù)院發(fā)布《水污染防治行動(dòng)計劃》（簡(jiǎn)稱(chēng)“水十條”），對各類(lèi)水體污染的治理提出了更為嚴格的要求；同時(shí)，國家“十三五”規劃進(jìn)一步嚴控水資源使用，要求工業(yè)生產(chǎn)盡可能回收和循環(huán)使用生產(chǎn)過(guò)程產(chǎn)生的廢水。為了符合相關(guān)法律法規和相關(guān)產(chǎn)業(yè)政策，燃煤電廠(chǎng)廢水零排放勢在必行。然而，傳統的脫硫廢水處理技術(shù)不能滿(mǎn)足電廠(chǎng)零排放要求，探索有效且經(jīng)濟的脫硫廢水零排放技術(shù)迫在眉睫。
1 脫硫廢水處理現狀
根據廢水來(lái)源，燃煤電廠(chǎng)廢水一般包括生活污水、循環(huán)水排污水、脫硫廢水和各種再生廢水等。當石灰石-石膏濕法煙氣脫硫系統運行時(shí)，吸收劑在循環(huán)使用過(guò)程中鹽分和懸浮物等雜質(zhì)濃度越來(lái)越高，為使雜質(zhì)濃度不超過(guò)設計上限，當其濃度達到一定值后需從系統中排出部分廢水，排出的這部分廢水稱(chēng)為脫硫廢水。
燃煤電廠(chǎng)脫硫廢水具有如下水質(zhì)特性[1-2]：1）呈酸性，pH在4.5～6.5之間；2）含鹽量高，且濃度變化范圍極廣，一般在20～50g/L；3）硬度（鈣鎂離子濃度）高，結構風(fēng)險高；4）懸浮物高，一般在 20～60g/L；5）成分復雜，水質(zhì)波動(dòng)大；6）氯離子含量高，腐蝕性強且回用困難。脫硫廢水因這些特性成為燃煤電廠(chǎng)最復雜和最難處理的一股廢水，是實(shí)現燃煤電廠(chǎng)廢水零排放的關(guān)鍵。
傳統脫硫廢水處理方法包括灰場(chǎng)處置、煤場(chǎng)噴灑、灰渣閉式循環(huán)系統及三聯(lián)箱法等[1-3]?；覉?chǎng)處置、煤場(chǎng)噴灑、灰渣閉式循環(huán)系統所需水量較少，且會(huì )造成系統設備的腐蝕，對電廠(chǎng)的安全運行造成隱患[1]；三聯(lián)箱法經(jīng)過(guò)簡(jiǎn)單中和、絮凝和沉淀澄清后，雖可有效去除懸浮固體、重金屬離子和F-等污染物，但該工藝難以有效去除Na+、Cl-、SO42-、Ca2+和 Mg2+等離子，出水含鹽量仍很高，回用困難。
脫硫廢水水質(zhì)復雜，要達到零排放的目的，就要根據不同污染物的特征，進(jìn)行分段處理。脫硫廢水零排放處理過(guò)程分為 3段：預處理、濃縮減量和蒸發(fā)固化。
2脫硫廢水的預處理
脫硫廢水預處理是實(shí)現脫硫廢水零排放的基礎，主要是對廢水進(jìn)行軟化處理，去除廢水中過(guò)高的鈣鎂硬度，防止后續處理系統頻繁出現污堵、結垢等現象；同時(shí)去除廢水中的懸浮物、重金屬和硫酸根等離子。常用于脫硫廢水的預處理工藝是：化學(xué)沉淀→混凝沉淀→過(guò)濾。
2.1 化學(xué)沉淀
化學(xué)沉淀是通過(guò)投加化學(xué)藥劑使水中的鈣、鎂離子形成沉淀而被去除，從而使廢水得到軟化。該法可有效去除鈣、鎂和硫酸根等離子，技術(shù)成熟，但污泥量大。根據采用的藥劑不同，常用的方法有石灰 -碳酸鈉法、氫氧化鈉 - 碳酸鈉法。兩者均有較好的軟化效果；后者相比于前者，投加量少，對 Ca2+、Mg2+去除率更高，但 SO42-去除率偏低[4]。此外，還可利用脫硫后煙道氣中的CO2去除廢水中鈣離子[5]，成本較低，但運行不穩定，目前還未見(jiàn)有工程實(shí)例。
2.2 混凝沉淀
化學(xué)沉淀后的廢水含有大量膠體和懸浮物，通過(guò)投加混凝劑，混凝沉淀使其形成絮凝體，經(jīng)沉淀過(guò)程發(fā)生固液分離而從水中去除?；炷恋肀M管可有效去除水中大部分懸浮物，但出水仍含有部分細微懸浮物，且處理效果不穩定，易受水質(zhì)波動(dòng)的影響[4]。常用的混凝劑有聚合氯化鋁和聚硅酸鐵，后者在脫硫廢水處理中的效果優(yōu)于前者[6]。
2.3 過(guò)濾
為進(jìn)一步降低廢水的濁度，確保后續系統進(jìn)水水質(zhì)，混凝沉淀常常需與過(guò)濾單元聯(lián)用。常用的過(guò)濾技術(shù)有：多介質(zhì)過(guò)濾、微濾、超濾、納濾等。其中，內壓錯流式管式微濾，膜管內料液流速高，前處理無(wú)需投加高分子絮凝劑，甚至無(wú)需沉淀池，自動(dòng)化程度高，運行穩定，適用于高固體含量廢水的處理，因而在脫硫廢水預處理中具有一定的技術(shù)優(yōu)勢[7]。此外，納濾可實(shí)現不同價(jià)鹽的分離，實(shí)現脫硫廢水的資源回收，如華能玉環(huán)電廠(chǎng)用納濾純化的 NaCl 溶液制備了NaClO等藥劑[8]。
由于脫硫廢水水質(zhì)復雜多變，實(shí)際工程需根據水質(zhì)特性及后處理系統的要求來(lái)選擇適宜的預處理方法。如軟化處理時(shí)，廢水 Ca2+、Mg2+ 含量高而 SO42-含量低時(shí)，宜采用氫氧化鈉-碳酸鈉法；Ca2+、Mg2+和 SO42-含量都偏高時(shí)，宜選用石灰-碳酸鈉法；此外，為分別回收不同價(jià)態(tài)的鹽，則需增設納濾將單價(jià)與多價(jià)離子分離。
3 脫硫廢水的濃縮減量
濃縮減量主要通過(guò)熱濃縮或膜濃縮等技術(shù)，使預處理后的脫硫廢水得到濃縮，廢水量得到降低。這不僅可回收水資源，更重要的是減少了后續蒸發(fā)固化的處理量，從而降低蒸發(fā)固化的處理成本，是實(shí)現脫硫廢水零排放的保障。
3.1 熱濃縮
利用蒸發(fā)器將廢水濃縮至可結晶固化程度，常用的技術(shù)主要有：多效蒸發(fā)（MED）和機械蒸汽再壓縮（MVR）。
3.1.1 MED
MED是廢水被蒸發(fā)系統余熱預熱后，依次進(jìn)入一效或多效蒸發(fā)器進(jìn)行蒸發(fā)濃縮；最末效濃鹽水經(jīng)增稠器和離心機進(jìn)行固液分離，分離出的液體回到系統再循環(huán)處理。多效蒸發(fā)是前一級蒸發(fā)器產(chǎn)生的二次蒸汽作為后一級蒸發(fā)器的熱源，將蒸汽熱能多次利用，故而熱能利用率較高。廣東河源某電廠(chǎng)2*600MV機組零排放系統，采用四效強制循環(huán)蒸發(fā)器和結晶系統，系統處理量為22m3/h，其中脫硫廢水18m3/h，處理系統投資高達9750萬(wàn)元，其中蒸發(fā)結晶系統投資為7000萬(wàn)元[9]。
3.1.2 MVR
MVR是將蒸發(fā)器排出的二次蒸汽通過(guò)壓縮機經(jīng)絕熱壓縮后送入蒸發(fā)器的加熱室；二次蒸汽經(jīng)壓縮后溫度升高，在加熱室內冷凝釋放熱量，而料液吸收熱量后沸騰汽化再產(chǎn)生二次蒸汽經(jīng)分離后進(jìn)入壓縮機，循環(huán)往復，蒸汽得到充分利用。MVR濃縮液總懸浮固體（TDS）可達250g/L，電耗高達20～46.34kWh/m3廢水[10]。
MVR相對于MED，具有占地面積小、運行成本較低、效率高的優(yōu)勢，更適用于零排放蒸發(fā)器。但若物料沸點(diǎn)超過(guò)蒸氣壓縮機設計要求，MVR便不適于該物料蒸發(fā)濃縮結晶的要求，須選 MED 或二者聯(lián)用。廣東省佛山市某電廠(chǎng)的2*600MV 機組脫硫廢水零排放處理采用了“兩級臥式MVR 蒸發(fā)器+兩效臥式 MED+結晶+鹽干燥系統”，處理量為20m3/h；為避免濃鹽水腐蝕設備MVR 和 MED需使用特殊不銹鋼或鈦材料，投資成本高昂，蒸發(fā)結晶系統投資4600萬(wàn)元（不含土建、安裝費用）[11]。
3.2 膜濃縮
目前，膜分離技術(shù)廣泛用于火電廠(chǎng)脫硫廢水的濃縮研究，以減少蒸發(fā)固化的處理量，而使零排放技術(shù)更經(jīng)濟可行。用于脫硫廢水膜濃縮的膜分離技術(shù)有：反滲透（RO）、正滲透（FO）、電滲析（ED）和膜蒸餾（MD）。
3.2.1 RO
RO過(guò)程能耗較低、適用性強、應用范圍廣，已廣泛用于脫硫廢水處理。然而，RO 易發(fā)生膜污染與結垢。為防止RO膜污染與結垢，可采用超頻震蕩膜技術(shù)或高效RO工藝，但這需更強的預處理和更高 pH[12]，會(huì )提高運行成本；此外，即使采用震蕩膜技術(shù)，經(jīng) RO 濃縮的濃水TDS 只能達到 90 g/L[13]，其 TDS 質(zhì)量濃度遠低于可實(shí)現結晶固化的250g/L水平[10]，故單憑 RO 不能將鹽水濃縮至可結晶固化水平。
3.2.2 ED
ED 因耐受鈣鎂結垢能力較低，工程應用常用采用倒電極的方法減少 ED 的膜污染，該工藝稱(chēng)為倒極式電滲析（EDR）。與RO相比，ED和EDR所需預處理較少，且對含硅廢水的耐受性較強[14]。此外，ED和EDR能將鹽水濃縮至120g/L 以上，甚至達到200 g/L的水平，通常電耗介于7～15kWh/m3廢水[15]。為避免濃差極化，如LOGANATHAN等報道EDR的淡水ρ（TDS）＞10g/L，或使直接回用受限[16]，但ED和EDR所產(chǎn)的淡水可以耦合其它方法加以回用。
3.2.3 FO
FO 屬自發(fā)過(guò)程，但是汲取液的再生需額外能量。浙江長(cháng)興某電廠(chǎng)2*600MV機組是首個(gè)采用正滲透方法處理脫硫廢水的工程案例，系統處理水量為 22 m3/h，其中脫硫廢水18 m3/h，經(jīng)FO濃縮后的TDS可高達220 g/L以上；同時(shí)，將FO產(chǎn)水與汲取液回收系統相結合，再經(jīng) RO 進(jìn)一步除鹽后，最終產(chǎn)水可回用于鍋爐補給水[17]。但是，汲取液的再生復雜，整個(gè)工藝路線(xiàn)長(cháng)，系統復雜，投資成本高。
3.2.4 MD
非揮發(fā)溶質(zhì)水溶液的 MD，僅水蒸汽能透過(guò)膜。MD 可以利用火力發(fā)電廠(chǎng)豐富的低品質(zhì)廢熱，且能近 100%地截留非揮發(fā)性溶質(zhì)。溶質(zhì)若易結晶，則能被濃縮至過(guò)飽和而產(chǎn)生結晶[18]。MD 能耗與操作方式息息相關(guān)，實(shí)際應用中，直接接觸式膜蒸餾海水淡化的能耗可達40～45kWh/m3 產(chǎn)水[19]。但是，由于火力發(fā)電廠(chǎng)豐富的低品質(zhì)熱源，熱驅動(dòng)的 MD 不能與電驅動(dòng)技術(shù)直接比較能耗[10]。此外，目前尚缺少性能可靠，能夠長(cháng)時(shí)間穩定運行的商業(yè)化蒸餾膜。
上述4種膜濃縮技術(shù)對比如表1所示。其中，普通RO濃縮能夠達到的含鹽量有限，需要與 FO、ED、MD 進(jìn)一步組合或增設蒸發(fā)器進(jìn)行再濃縮；FO雖有工程實(shí)例，但工藝路線(xiàn)復雜，成本高；ED技術(shù)電廠(chǎng)低品廢熱優(yōu)點(diǎn)，在脫硫廢水零排放領(lǐng)域具有潛在應用前景，但仍缺少適于工業(yè)化穩定運行的蒸餾膜材料。4種膜濃縮技術(shù)都需要軟化，抗污染能力一般 MD＞FO＞ED＞RO。
4 脫硫廢水的蒸發(fā)固化
蒸發(fā)固化可通過(guò)蒸發(fā)塘、結晶器和煙道處理法等技術(shù)蒸發(fā)濃縮后的脫硫廢水，使廢水中的水分汽化，廢水中的雜質(zhì)固化成結晶鹽后外排處置，從而達到廢水零排放的目的，是脫硫廢水零排放的核心。
4.1 蒸發(fā)塘
蒸發(fā)塘（EP）屬自然蒸發(fā)。目前 EP 多采用機械霧化蒸發(fā)器，可大幅度增加蒸發(fā)的速度，相同的水塘面積。霧化蒸發(fā)的速度是普通蒸發(fā)塘的14倍以上，極大地降低蒸發(fā)面積。EP-霧化蒸發(fā)技術(shù)處理廢水電耗約為4kWh/m3廢水。由于EP蒸發(fā)速度偏慢，且運行不當會(huì )造成環(huán)境污染，因此相關(guān)法規禁止沒(méi)有設置前端污水處理的蒸發(fā)塘[20]。
4.2 結晶器
脫硫廢水處理中，結晶過(guò)程即溶液過(guò)飽和形成晶核，晶核長(cháng)成晶體與母液分離。結晶系統常包括結晶器、強制循環(huán)泵、離心機、干燥器、打包機等。實(shí)際工程中，結晶常與蒸發(fā)聯(lián)用，涉及的技術(shù)也主要是 MVR 和 MED。其中，MVR 系統是一種應用廣泛的結晶工藝，工藝成熟，耗電量約為50～80kWh/m3廢水[21]。廣東河源某電廠(chǎng)脫硫廢水經(jīng)四效強制循環(huán)蒸發(fā)結晶罐產(chǎn)生能達到工業(yè)鹽標準的結晶鹽，但其占地面積大、基建費用高昂、運行能耗高[2]。結晶方式分為加晶種和不加晶種[22]。一般，結晶設備產(chǎn)生的結晶鹽大多屬雜鹽，無(wú)法回用。不過(guò)，可據Na2 SO4和 NaCl 的溶解度隨溫度的變化不在其他領(lǐng)域應用相對成熟，但目前還未見(jiàn)報道用于脫硫廢水處理的工程實(shí)例；MD 因其具有可利用火同，控制結晶器不同效的條件而實(shí)現 NaCl 和Na2SO4 的分離[5]。
4.3 煙道蒸發(fā)
煙道蒸發(fā)按其蒸發(fā)位置的不同，可分為直噴煙道余熱蒸發(fā)和高溫旁路煙氣蒸發(fā)。直噴煙道余熱蒸發(fā)原理為：在鍋爐尾部空氣預熱器與除塵器之間的煙道內設置噴嘴，將預處理濃縮后的廢水霧化；霧化液滴在高溫煙氣作用下快速蒸發(fā)，隨煙氣排出，而廢水中的雜質(zhì)則進(jìn)入除塵系統隨粉煤灰一起外排，從而達到零排放的目的[23]。河南焦作某電廠(chǎng)初期采用該法，運行情況表明，該工藝投資和運行成本較低[24]。然而，低低溫電除塵技術(shù)的普及，使得直噴煙道余熱蒸發(fā)可利用的有效煙道長(cháng)度減小，狹窄的空間限制了蒸發(fā)的水量。
高溫旁路煙氣蒸發(fā)原理為：在高溫旁路煙氣蒸發(fā)器內，預處理濃縮后的脫硫廢水被輸送至高效霧化噴頭，經(jīng)霧化生成的微小液滴被從主煙道（SCR后，空預器前）引入的高溫煙氣所蒸發(fā)；霧化液滴中所含有的鹽類(lèi)物質(zhì)在蒸發(fā)過(guò)程中持續析出，并附著(zhù)在煙氣中的粉塵顆粒上經(jīng)旁路煙道出口進(jìn)入除塵器，被除塵器捕集；蒸發(fā)后的水蒸氣隨煙氣進(jìn)入脫硫塔，在脫硫塔被冷凝后間接補充脫硫工藝用水，從而實(shí)現脫硫廢水零排放。該方法已經(jīng)成功用于焦作萬(wàn)方電廠(chǎng)。脫硫廢水高溫旁路煙氣蒸發(fā)系統結構簡(jiǎn)單，煙氣流量流速可以控制，保障了液滴的完全高效蒸發(fā)；相關(guān)設備還可單獨隔離與拆卸，建設簡(jiǎn)單，且利于系統后續的運行維護，對主煙道的影響較小。
綜上所述，各種蒸發(fā)固化技術(shù)中，蒸發(fā)塘占地廣、存在潛在污染等問(wèn)題，難以推廣應用；結晶器成本昂貴、運行復雜，尤其不適用于中小型電廠(chǎng)；直噴煙道余熱蒸發(fā)受限于煙道結構，直煙道長(cháng)度及煙氣溫度，在電廠(chǎng)新形態(tài)下應用受限；旁路煙氣蒸發(fā)設備簡(jiǎn)單，自動(dòng)化程度高，可利用煙氣溫度高，能保障廢水的高效蒸發(fā)，對電廠(chǎng)其他設備影響較小，在脫硫廢水零排放中優(yōu)勢顯著(zhù)，適合廣泛推廣。
5 脫硫廢水零排放其他技術(shù)
除以上技術(shù)外，新的零排放技術(shù)和方法不斷被研發(fā)，如SONG等在pH為6條件下，通過(guò)厭氧-缺氧工藝處理脫硫廢水，硫酸鹽去除率可達89%，且約76%的硫酸鹽被轉化成單質(zhì)硫[25]；QIAN等將脫硫廢水作為廉價(jià)硫源，通MD-SANIR 工藝實(shí)現脫硫廢水與淡污水的互利共處理[26]；為開(kāi)拓脫硫廢水以廢治廢及資源化應用提供了新的思路。
6 結語(yǔ)與展望
綜上所述，需根據原水水質(zhì)和后續處理工藝進(jìn)水要求，確定預處理工藝與運行參數，是脫硫廢水零排放處理的基礎。濃縮減量可有效降低蒸發(fā)固化段處理負荷，保證后續系統的高效蒸發(fā)，是實(shí)現脫硫廢水零排放的關(guān)鍵；相較于熱法濃縮，膜法濃縮設備簡(jiǎn)單，占地面積小，能耗較低；尤其，電滲析濃縮和膜蒸餾濃縮頗具潛在應用前景。蒸發(fā)固化將脫硫廢水中的雜質(zhì)以鹽形式固化下來(lái)，最終實(shí)現脫硫廢水零排放，是零排放處理的核心；高溫旁路煙氣蒸發(fā)無(wú)需額外熱源、效率高、占地少、簡(jiǎn)單易于自動(dòng)化控制，對電廠(chǎng)其他設備影響小，極具推廣前景。
目前，我國脫硫廢水零排放技術(shù)仍處于廣泛研究與初步應用探索階段?，F有零排放技術(shù)的投資成本普遍較高且運行費用較大。如何組合現有工藝，揚長(cháng)避短，實(shí)現低成本脫硫廢水零排放，提高廢水和礦物鹽的綜合利用率，將是今后脫硫廢水零排放研究的重點(diǎn)。
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Review on the Technologies for Zero-discharge Treatment of Desulfurization Wastewater from Coal-fired Power Plants
Yang Yuesan1, 2, Yuan Zhihua1, Zhang Jingrui3, Zheng Yuming1
(1.Key Laboratory of Urban Pollutant Conversion, Chinese Academy of Sciences, Xiamen 361021, China;
2.College of Resources and Environment, University of Chinese Academy of Sciences, Beijing100190, China；
3.Shengfa Environmental Protection and Technology (Xiamen) Co. Ltd., Xiamen 361022, China)
Abstract： The process of zero-discharge treatment of the desulfurization wastewater was analyzed and summarized into three steps, including pretreatment, concentration, and evaporation solidification. The aims and methods of each step were briefly introduced. Principles, advantages and disadvantages of various methods involved in each step were elaborated. The prospects of development trend of technologies of zero-discharge treatment of desulfurization wastewater was highlighted: Based on the high temperature bypass flue gas evaporation with the remarkable advantage among these evaporation solidification technologies, future studies could be focused on exploring novel pretreatment, improving the recycle of more water and salts from the desulfurization wastewater and further reducing the construction and operation costs of zero-discharge treatment of desulfurization wastewater.
Key words： flue gas desulfurization wastewater; zero liquid discharge; membrane concentration; evaporation solidification